纳米材料具备优异的力学特性,能够承受远超块体材料的应变,从而调节其物理/化学性能(如电子、光学、磁性、声子和催化活性)。基于力学应变工程,过去的研究优化设计了一系列前所未有的先进功能材料和器件,包括高迁移率芯片、高灵敏度光电探测器、高温超导体、和高性能太阳能电池以及电催化剂等等。尽管对基于应变调控电子输运性能和能带结构等方面进行了广泛研究,但由于单一施加应变梯度而不引入其他混淆因素(例如界面和缺陷)的困难,以及将纳米尺度热输运测量与原子尺度局域声子谱表征相结合的挑战,非均匀应变下的导热机制仍未被系统研究。这尤其令人沮丧,因为精确热管理被视为制约先进芯片和高端设备效率和寿命的关键瓶颈。
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西安交通大学岳圣瀛教授与北京大学工学院杨林研究员、北京大学物理学院高鹏教授、杜进隆工程师等人合作,提出了实验探究非均匀应力对导热调控的新策略,研究团队通过在自制的悬空微器件上弯曲单个硅纳米带(SiNRs)来诱发非均匀应变场,并利用具有亚纳米分辨率的基于扫描透射电子显微镜的电子能量损失谱(STEM-EELS)技术表征局域晶格振动谱,研究结果显示,0.112%/nm应变梯度将导致热导率(κ)显著降低34±5%,这是先前文献中均匀应变下热导率调制结果的3倍以上(图1)。该成果揭示了均匀应力下不存在的,由应变梯度导致的独特声子谱扩展效应及其对导热的反常抑制现象。相关工作以“Suppressed thermal transport in silicon nanoribbons by inhomogeneous strain”为题发表于Nature。
杨林研究员、岳圣瀛教授是该论文的共同第一作者,杨林研究员、高鹏教授、杜进隆工程师是共同通讯作者。
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图1.非均匀应力对硅纳米带导热的显著抑制现象。(a)实验测得的(实心符号)和理论模拟的(空心符号)结果表明,在均匀应变下,块体硅和硅纳米线的热导率基本保持不变,而弯曲硅纳米带的测量结果随着应变的增加急剧上升(半填充)。(b)基于悬空热桥微器件的热导率测试原理示意图。(c)高分辨透射电子显微镜显示弯曲硅纳米带的单晶特性。(d)实验测得的弯曲硅纳米带相较于无应力样品的热导率降低百分比。为了揭示应变对声子传输的影响,直接测量弯曲硅纳米带的局域声子谱,并表征沿应变梯度声子模式的演变现象是非常必要的。与先前文献中观察到的在异质界面或缺陷周围的EELS峰移不同,运用同时具备亚纳米级空间分辨率和毫电子伏特(meV)能量分辨率的STEM-EELS技术,该工作首次表征了完全受非均匀应变调控的声子模式,揭示了应变梯度下奇特的声子谱扩展效应(图2)。
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图2.表征受应变调控的局域声子谱。(a)基于STEM-EELS的局域声子谱表征技术示意图。带有弯折的弯曲硅纳米带HAADF图像(b)和EELS测量区域的放大视图(c)。(d)在不同位置(P1至P5)沿应变梯度测得的TA和TO声子模式的EELS谱。(e)弯曲硅纳米带的HAADF图像。(f)沿电子束移方向TA和TO声子模式的振动谱图。(g)在e中标记的区域沿应变梯度测得的EELS谱线。与均匀应变下每个声子支具有的特定单一线条色散关系不同,不均匀应变的存在导致了在给定波矢处的声子频率分布区间(图3)。这种奇特的声子谱扩展效应增加了声子频率的多样性,以满足声子-声子散射的能量守恒约束,因此加速了声子-声子散射率并缩短了声子寿命,引发了一种均匀应变不存在的全新声子散射机制。
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图3.声子谱扩展增强声子散射率。(a)受应变梯度调制的声子色散示意图。(b)左侧,硅在不同弹性应变下的声子色散。右侧,应变梯度为0.118% /nm下声子谱扩展引发的声子散射率,τsg−1。
通过开发跨微米-原子尺度的实验表征技术,并结合第一性原理的理论模拟,该工作为长期以来有关非均匀应变对声子传输影响的难题提供了关键线索。因此,这项研究不仅清楚地揭示了非均匀应变对固体导热的调制机理,而且为基于应变工程的功能性器件的创新设计提供了重要思路。例如,基于应变梯度引起的晶格热导率降低,与此前已证明的载流子迁移率增强之间的协同作用,为开发高性能的热电转换器件提供一种新颖策略。此外,基于非均匀应变调制热导率可实现功能性热开关器件,用于动态控制热通量。论文合作者包括东南大学陈云飞课题组、北京大学戴兆贺课题组、北京大学宋柏课题组和美国范德堡大学Deyu Li课题组。
岳圣瀛,西安交通大学教授、博士生导师,国家级青年人才,专注于极端环境下功能性材料的力学、电学、光学等物理特性的多尺度研究;2011年本科毕业于北京航空航天大学;2014年硕士毕业于中国科学院大学;2018年博士毕业于德国亚琛工业大学;2018-2021年于加州大学圣巴巴拉分校从事博士后研究;2021-2022年于山东大学高等技术研究院任研究员;2022年7月加入西安交通大学j9九游会老哥俱乐部。博士论文获德国亚琛工业大学最佳博士论文奖-拉丁文最高荣誉学位SUMMA CUMLAUDE,同时获国家留学基金委授予的2017年度国家优秀自费留学生奖学金。留德中国物理学者学会理事。《Energy Materials and Devices》首届青年编委。发表SCI科研论文40篇,包括《Nature》,《Nature Communications》,《Science Advances》,《Physical Review B》,《Materials Today Physics》,《ACS Applied Materials & Interfaces》,《Advanced Optical Materials》等期刊,总引用2140余次,h影响因子22。
所属团队:西安交通大学j9九游会老哥俱乐部先进材料和结构多尺度力学与智能设计团队,团队负责人是国家杰出青年基金获得者刘益伦教授, 团队骨干成员包括国家级青年人才岳圣瀛教授,国家级青年人才刘思达教授,覃华松副教授、陈炎助理教授。团队致力于先进材料及结构的多尺度力学研究和智能设计。团队拥有先进的实验仪器设备、丰富的计算资源、理论功底扎实、科研氛围融洽,欢迎有共同志趣的博士后、博士加盟,更加欢迎优秀的研究生、本科生攻读博士研究生、硕士研究生。